Men så ble han alvorlig syk og mottok vandringsbrødet (viaticum) som sin første kommunion. Men han kom seg igjen og vendte hjem etter først å ha besøkt helligdommen for Nuestra Señora de la Pilár («Vår Frue av Søylen») for å takke for sin helbredelse. Etter en tids hvile tok hans far ham med til Reus for å skrive ham inn som lærling i den mest prestisjefylte tekstilforretningen i denne blomstrende byen. Men igjen ble han tvunget til å reise hjem.
Det brøt ut kolera i 1854, og den 15. september døde moren av sykdommen. Henrik vendte tilbake til Reus, men ikke for lenge. Etter å ha skrevet brev til sin familie og sine venner for å forklare at han aktet å leve som eremitt ved å tigge almisser, flyktet den 14-årige Henrik til klosteret Montserrat. Etter å ha funnet bøker om Montserrat i hans koffert fikk broren Jaime mistanke om hvor han var, og han dro dit og hentet ham med hjem. Henrik fulgte med under forutsetning av at fikk følge sitt prestekall.
Etter dette ga faren seg og lot sønnen studere til prest. Han gjennomførte studiene som dagelev på seminarene i Tortosa og deretter Barcelona, hvor han ble viet til subdiakon. Mens han fortsatt var seminarist selv, ble han hentet tilbake til Tortosa for å undervise på seminaret der. Han ble presteviet den 21. september 1867 i Tortosa. Han leste sin første messe i klosteret Montserrat den 6. oktober, assistert av blant andre sin medstudent, nære venn og slektning, den salige Manuel Domingo y Sol.
Henrik kastet seg straks ut i en energisk prestetjeneste som skulle gjøre ham til en av de viktigste arkitektene for den apostoliske fornyelse som pågikk i hele Spania, men spesielt i Catalonia i de siste tiårene på 1800-tallet. Han ble utnevnt til lærer i matematikk og fysikk på bispedømmets seminar i Tortosa, men hans akademiske plikter hindret ham ikke i å vie det meste av sin energi til apostolatet. Biskopen av Tortosa, som forsto hans kvaliteter, løste ham fra lærerstillingen.
Hans viktigste arbeidsfelt var katekesen, og han skrev en «Liten lærebok for kateketer» (Guía práctica del Catequista en la enseñanza metódica y constante de la Doctrina Cristiana) som var i bruk i mange tiår. Han så også at det var behov for et apostolat utøvd gjennom pressen for å imøtegå de herskende antiklerikale tendensene, som i Tortosa ble uttrykt i ukeavisen El Hombre. Han startet derfor El Amigo del Pueblo, som kom ut i to år fra 1870. Den ble fulgt av Revista Teresiana, et magasin han ga ut og for det meste skrev selv. Tittelen demonstrerer hans store beundring for den hellige Teresa av Ávila (av Jesus). Magasinet ble øyeblikkelig populært over hele Spania, og hans fremme av Teresas ånd, spesielt blant kvinner, bar deretter frukt i «Det teresianske erkebrorskapet» eller «Foreningen av unge katolske døtre av Maria og den hellige Teresa av Jesus», som spredte seg raskt.
Han var overbevist om at apostolatet måtte gjennomføres i familier, og av kvinner. Han skrev: «Verden har alltid vært det kvinnene har gjort den til. En verden laget av dere, formet av Jomfru Marias skikkelse med den hellige Teresas lære». Medlemmene av erkebrorskapet var forpliktet til et kvarters kontemplativ bønn hver dag, og til deres hjelp skrev Henrik El cuarto de hora de la oración («Et kvarter med bønn»), en håndbok som ble klassisk. Den appellerte særlig til kvinner og kom i førti utgaver, femten av dem mens han selv levde.
Andre arbeider var en andaktsbok for barn basert på fortellingene om Jesu barndom i evangeliene, med tittelen ¡Viva Jesus! (1875), som ble fulgt av en lang håndbok i bønn og andakter for barn. Han skrev også bøker som var ment å spre hengivenhet til Vår Frue, Jesu hellige Hjerte og den hellige Frans av Sales, og endelig en «Katekisme for arbeidere og de rike» basert på pave Leo XIIIs (1878-1903) sosialencyklika Rerum novarum, og en katekisme om frimureri, basert på Humanum genus.
Henrik var alltid opptatt av å heve nivået på grunnskoleundervisningen, sekulær og religiøs, som på den tiden sto på et svært lavt nivå i Spania. Dette var formålet med kongregasjonen han grunnla i 1876: «Søstre av den hellige Teresas selskap» (Compañía de Santa Teresa - STJ), for undervisning av unge kvinner og for å lære dem om Evangeliet og den hellige Teresa. Selskapet fikk pavelig godkjennelse året etter, og det spredte seg raskt over hele Spania. Det utvidet sin oppgave til Algerie i 1885 og til Latin-Amerika i 1887, og etter hvert besto det av over 3.000 søstre som underviste i rundt 50 skoler over hele den spansktalende verden.
I tillegg grunnla Henrik flere apostoliske foreninger. Han ble kjent for sitt pastorale arbeid og for sin vektleggelse av bønn. Han ble regnet som apostel for Freden og den kristne Kjærlighet. Men Henrik led også mye og gikk gjennom mange prøvelser. Hans siste år ble særlig formørket av indre strid i Teresas selskap. En misforståelse med generalsuperioren for selskapet fikk ham til å forlate byen.
Han planla en lignende grunnleggelse som Den hellige Teresas selskap for menn, Josefsbrødrene, men han døde før prosjektet kunne gjennomføres. Han hadde reist til Valencia for å besøke Manuel Domingo y Sol og søke litt fred. Men i det fransiskanske Helligånd-klosteret i Gilet fikk han uventet et alvorlig slag den 27. januar 1896,og døde senere samme dag, bare 55 år gammel. Han ble gravlagt der, men hans jordiske rester ble den 15. juli 1908 overført til kapellet i novisiatet til Compañía de Santa Teresa.
Hans saligkåringsprosess ble innledet i 1925 og formelt åpnet i 1965. Han ble saligkåret den 14. oktober 1979 i Peterskirken i Roma og helligkåret den 16. juli 1993 av pave Johannes Paul II i Madrid. Hans minnedag er dødsdagen 27. januar.