Den hellige Gregor het opprinnelig Theodor, men det er ikke helt klart når han ble kjent som Gregor. Han ble født rundt år 213 i Neocaesarea i Pontos ved Svartehavet (i dag Niksar i Tyrkia). Tatt i betraktning hans betydning som et bindeledd mellom martyrenes tidsalder og de kappadokiske fedres æra, finnes det bemerkelsesverdig lite skriftlig materiale av eller om denne helgenen, hvis angivelige mirakler ga ham tilnavnet Undergjøreren (Thaumaturgos).
Hans hedenske foreldre var fornemme og velstående. Da han var fjorten år, døde hans far, men han fortsatte sine studier i latin, jus og retorikk i Caesarea Cappadociae (i dag Kayseri i Tyrkia) med tanke på å bli advokat. Sammen med sin bror, den hellige Athenodoros, som senere ble biskop og led martyrdøden rundt 269, ble han rundt 233 med søsteren da hun dro for å slutte seg til sin mann i Caesarea i Palestina (Caesarea ad mare). Deres plan var å dra til Berytus (Beirut), som hadde en av de 4-5 berømte skolene i den hellenistiske verden, for å fullføre sin juridiske utdannelse der.
I Caesarea var de to unge mennene så heldige å komme i kontakt med Origenes (185-254), som hadde åpnet en skole der like i forveien. Han så straks brødrenes potensiale, både intellektuelt og personlig, mens de på sin side ble fascinert over hans stil og innholdet i hans lære. Uten å nøle oppga de planene om å dra til Beirut, og i stedet skrev de seg inn som studenter hos Origenes. I sin egen beretning om sitt forhold til Origenes skriver Gregor at han og Athenodoros var tiltrukket av ham like mye for eksemplet av hans liv som hans lære.
Sammen med Origenes studerte brødrene arbeidene til poeter og filosofer og lærte å vurdere hva disse hadde å si om Gud og å skjelne mellom det som var falskt og det som var ekte. Fremfor alt lærte han dem at den menneskelige fornuft alene aldri kan oppnå sikker kunnskap om religionens sannheter, og det var gjennom hans innflytelse Gregor og Athenodoros omvendte seg til kristendommen og ble døpt i Caesarea.
Etter sin omvendelse fortsatte de å studere under Origenes til rundt 238, da de vendte tilbake til Neocaesarea. Før de dro takket Gregor Origenes og berømmet hans visdom i en offentlig tale som kaster interessant lys over Origenes' undervisningsmetoder. Det er også bevart et brev fra Origenes til Gregor, hvor han kaller ham sin respekterte sønn og maner ham til å bruke sine talenter i Guds tjeneste og å låne fra ikke-kristen filosofi alt som kan tjene formålet.
Gregor vendte tilbake til Neocaesarea med den intensjon å praktisere som advokat. Imidlertid hadde han ikke vært der lenge før han rundt 238 ble valgt til byens biskop, til tross for sin unge alder. Den gangen var det bare 17 kristne i byen, men i løpet av sine over tretti år som biskop blir det sagt at Gregor omvendte praktisk talt hele befolkningen. Han fikk bo hos stormannen Musonios, forkynte i gatene, og før solnedgang hadde han en liten menighet. Neste dag kom det en gruppe av syke, og han helbredet mange av dem. Snart kunne han bygge en kirke ved hjelp av pengegaver og arbeidskraft som ble stilt til rådighet.
Dessverre er det bevart få detaljer fra hans lange episkopat på rundt 32 år. Men det som er sikkert, er at Neocaesarea var en velstående og tettbefolket by med sin uunngåelige del av kriminalitet og umoral, og at Gregor gikk løs på sin oppgave med stor nidkjærhet. Til dette arbeidet mottok han en ekstraordinær evne til å utføre mirakler. I årenes løp synes han å ha fått omfattende respekt for sin visdom og takt, og han ble tilkalt som rådgiver både i sivile og kirkelige spørsmål.
Da forfølgelsene under keiser Decius (249-51) brøt ut i år 250, inntok Gregor en pragmatisk holdning og rådet de kristne til heller å flykte enn å risikere frafall eller martyrdøden. Selv trakk han seg tilbake til ørkenen sammen med sin diakon, en tidligere hedensk prest. Men hans gjemmested ble avslørt av en informant, som fortalte myndighetene at han var på et bestemt fjell. Soldatene som ble sendt ut for å finne ham, kom tilbake og rapporterte at de bare hadde sett et par trær. Deres informant besøkte da stedet selv, og fant Gregor og hans diakon i bønn. Han var da overbevist om at det hadde skjedd et mirakel og ble omvendt.
Da forfølgelsene sluttet med Decius' død i 251, ble byen hjemsøkt av pest, og deretter ble den mellom 252 og 254 rammet av et av goternes tilbakevendende angrep inn på romersk territorium. Mot slutten av sitt liv forsvarte Gregor den ortodokse tro på den første synoden i Antiokia i 265 mot byens kjetterske biskop, Paulus av Samosata, og andre.
Av Gregor er det bevart noen dyrebare skrifter, og fra ham stammer også den angivelig første kristne selvbiografi. Blant hans skrifter er en lovprisning av Origenes (Oratio Panegyrica), en avhandling om trosbekjennelsen og en utlegning om Guds upåvirkelighet adressert til Theopompos (Tractatus ad Theopompum). Et kanonisk brev som ble skrevet under barbarangrepene, handler mest om bot i den tidlige kirken, men også om hans episkopale plikter og bekymringer, og det er et av de få autentiske manuskriptene av ham som er bevart. Der nevner han også en av sine mer originale misjonsmetoder, nemlig å organisere verdslig underholdning i forbindelse med de årlige minnedagene for martyrene. Disse var ment både å tiltrekke hedninger og å gjøre religiøse samlinger populære blant kristne.
Da Gregor var døende, spurte han hvor mange ikke-troende det var igjen i byen, og ble fortalt at det bare var 17, det samme antall som kristne da han kom til byen. Han ba for at de 17 skulle omvendes og for at de resterende skulle bevares i troen. Han ba sine tilhengere om ikke å lage noen spesiell gravplass for ham, for han hadde levd som en pilegrim i denne verden og ønsket å gravlegges som en. Deretter døde han. Det var rundt 270.
Gregors kult startet tidlig i øst, og han har alltid vært høyt æret i den greske kirken. Grunnen til hans store popularitet ligger i det tilnavnet han fikk: Thaumaturgos, «Undergjøreren». Utrolige mirakler ble tilskrevet ham, og de ble skrevet ned et århundre senere av de hellige brødrene Basilios den Store og Gregor av Nyssa. Mye av stoffet er opplagt legendarisk. De forteller om mange underfulle helbredelser som omvendte mange hedninger. Ellers inkluderer miraklene forandring av løpet til elva Lycus og opptørking av en sump, og en gang skal han ved bønn ha fått et fjell til å flytte seg fordi det sto i veien for et kirkebygg. Mer troverdig er beretningene om hans dyktighet i å legge ut den kristne tro, som ble husket av den hellige Macrina den Eldre og fortalt videre til sine barn og barnebarn; blant barnebarna var nettopp de hellige Basilios den Store og Gregor av Nyssa.
Etter hva Gregor av Nyssa forteller, var Gregor den første person vi vet om som Jomfru Maria viste seg for i en visjon. Sammen med henne viste den evangelisten Johannes seg, og de ga et budskap til Gregor om læren om Den hellige Treenighet.
Av en eller annen grunn ble Gregors relikvier senere overført til et bysantinsk kloster i Calabria, noe som forklarer hans kult i Sør-Italia og Sicilia, hvor han ble påkalt ved jordskjelv og oversvømmelser. I Moskva ble en katedral viet til ham. En av de eldste kirkene i Trondheim, Gregoriuskirken, som det er bevart rester av i kjelleren på et bankbygg, var trolig viet til den hellige Gregor Undergjøreren. Hans minnedag er 17. november og hans navn står i Martyrologium Romanum. I 1969 ble hans minnedag strøket i Kirkens universalkalender og henvist til lokale og spesielle kalendere. Han fremstilles vanligvis som biskop som driver onde ånder ut av et tempel, men også når han bringer mitraen til Alexander Kullbrenneren (Carbonarius).
Da pave Klemens XII (1730-40) i 1738 bestemte seg for å sette den hellige Gjertruds fest inn i vestens kalender, ble han konfrontert med det faktum at hun døde på samme dag som Gregor Thaumaturgos, 17. november. I en referanse til Gregors mirakuløse flytting av en stor stein – som i den hellige pave Gregor I den Stores (590-604) «Dialoger» blir til et helt fjell – erklærte paven da at en helgen som flyttet fjell, ikke selv skulle flyttes, så han la Gjertruds fest til 15. november.